Gargamel (Hank Azaria) está, mais uma vez, atrás da essência dos Smurfs. Para atingir seu objetivo ele cria os Danadinhos, seres pequeninos que são uma espécie de versão malvada dos Smurfs. Entretanto, Gargamel precisa de um encantamento secreto para que possa transformá-los em Smurfs e apenas Smurfette (Katy Perry) detém a fórmula. Com isso, Gargamel sequestra Smurfette e a leva para Paris, onde ele ganhou fama como um poderoso feiticeiro. Não demora muito para que Papai Smurf (Jonathan Winters), Desastrado (Anton Yelchin), Vaidoso (John Oliver) e Ranzinza (George Lopez) deixem sua vila e voltem à Terra, onde recebem a ajuda de Patrick (Neil Patrick Harris) e Grace (Jayma Mays) para resgatar Smurfette.
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